Фроловская Псалтырь — одна из самых выдающихся (по оценке Э. С. Смирновой) русских рукописей, содержащих комплекс украшений тератологического стиля. Тератологический (или «звериный») орнамент, основным мотивом которого являются зооморфные и антропоморфные фигуры, причудливо оплетенные ремнями или стеблями, занимал господствующее положение в декоре русских рукописных книг в период со второй половины XIII в. до конца XIV в.
Образцы русского тератологического орнамента, сочетающего языческую и христианскую образность, византийские и западноевропейские мотивы, представлены во многих манускриптах этого времени. Фроловская Псалтырь выделяется в этом ряду не только высоким мастерством исполнения орнамента, но и разнообразием иконографии. Наряду с абстрактными орнаментальными композициями рукопись содержит множество сюжетных инициалов (например, знаменитые инициалы: «М» в виде рыбаков, тянущих сеть (л. 275 об.); «И» в виде сражающихся воинов (л. 291); «Н» в виде охотника с собакой и соколом и др.). Многие из них, по наблюдениям исследователей, обнаруживают иконографические параллели в западноевропейском книжном и декоративно-прикладном искусстве.
